КАТАЛИЗАТОР «ПАЛЛАДИЙ НА УГЛЕ», ПОЛУЧЕННЫЙ ПИРОЛИЗОМ ПРОПИТАННЫХ НИТРАТОМ ПАЛЛАДИЯ ГРАНУЛ ПОРОШКОВОЙ ЦЕЛЛЮЛОЗЫ

УДК 546.98: 661.728.7: 66.092-977

  • Андрей Борисович Шишмаков Институт органического синтеза им. И.Я. Постовского УрО РАН Email: mikushina@ios.uran.ru
  • Юлия Владимировна Микушина Институт органического синтеза им. И.Я. Постовского УрО РАН Email: mikushina@ios.uran.ru
  • Ольга Васильевна Корякова Институт органического синтеза им. И.Я. Постовского УрО РАН Email: ir@ios.uran.ru
Ключевые слова: палладий, углеродный носитель, порошковая целлюлоза, пиролиз

Аннотация

Пиролизом гранул порошковой целлюлозы, пропитанных нитратом палладия, получены катализаторы 1–8% Pd/С. Пиролиз проводили в реакторе с гидрозатвором при 600 °С. Восстановление металла осуществлялось газами пиролиза и углеродом матрицы. Установлено, что зольность гранул порошковой целлюлозы в ~40 раз меньше зольности сульфатной целлюлозы, из которой они были изготовлены. Методами рентгенофазового анализа и электронной микроскопии показано, что палладий в катализаторах присутствует в виде наночастиц Pd(0), равномерно покрывающих углеродные волокна и бесформенных массивных металлических выделений до 20 мкм в поперечнике. В катализаторах 1–3% Pd/С доминируют (>95%) наночастицы 10–40 нм, в 8% Pd/С – 20–70 нм. Доля массивных металлических образований в Pd(1%)/С, Pd(3%)/С и Pd(8%)/С составляет: ~2%, ~5% и ~60% соответственно. Они состоят из агрегированных шарообразных частиц диаметром 0.05–0.15 мкм. РФА оксид палладия в катализаторах не обнаружен. Присутствие нитрата палладия в порошковой целлюлозе при ее карбонизации оказывает существенное воздействие на формирование углеродной матрицы. С ростом содержания нитрата палладия в порошковой целлюлозе снижается выход углеродного материала и повышается его общая пористость. ИК-спектроскопией зафиксировано присутствие в углеродной матрице палладиевых катализаторов кислородсодержащих эфирных группировок. Активность катализаторов в модельном процессе распада пероксида водорода растет с ростом дисперсности наночастиц палладия.

Скачивания

Данные скачивания пока недоступны.

Metrics

Загрузка метрик ...

Биографии авторов

Андрей Борисович Шишмаков, Институт органического синтеза им. И.Я. Постовского УрО РАН

научный сотрудник, кандидат технических наук

Юлия Владимировна Микушина, Институт органического синтеза им. И.Я. Постовского УрО РАН

младший научный сотрудник

Ольга Васильевна Корякова, Институт органического синтеза им. И.Я. Постовского УрО РАН

научный сотрудник, кандидат химических наук

Литература

Semikolenov V.A. Uspekhi khimii, 1992, vol. 61, no. 2, pp. 320–331. DOI: 10.1070/RC1992v061n02ABEH000938. (in Russ.).

Mironenko R.M., Bel'skaya O.B., Likholobov V.A. Rossiyskiy khimicheskiy zhurnal, 2019, vol. 62, no. 1-2, pp. 141–159. DOI: 10.6060/rcj.2018621-2.12. (in Russ.).

Yakukhnov S.A. Razrabotka effektivnogo sposoba polucheniya katalizatorov Pd/C dlya reaktsiy kross-sochetaniya, gidrirovaniya i debenzilirovaniya: dis. … kand. khim. nauk. [Development of an effective method for preparing Pd / C catalysts for cross-coupling, hydrogenation and debenzylation reactions: dis. ... Cand. chem. sciences]. Moscow, 2019, 190 p. (in Russ.).

Cini E., Petricci E., Taddei M. Catalysts, 2017, vol. 7(3), 89. DOI: 10.3390/catal7030089.

Zou B., Chen X., Xia J., Zhou C. Journal of Chemistry, 2018, article ID 2018743, 9 p. DOI: 10.1155/2018/2018743.

Carrara N., Betti C., Coloma-Pascual F., Almansa M.C., Gutierrez L., Miranda C., Quiroga M.E., Lederhos C.R. Inter-national Journal of Chemical Engineering, 2018, article ID 4307308, 11 p. DOI: 10.1155/2018/4307308.

Lisitsyn A.S., Parmon V.N., Duplyakin V.K., Likholobov V.A. Rosiyskiy khimicheskiy zhurnal, 2006, vol. 50, no. 4, pp. 140–153. (in Russ.).

Antolini E. Applied Catalysis B: Environmental, 2009, vol. 88, pp. 1–24. DOI: 10.1016/j.apcatb.2008.09.030.

Benavidez A.D., Burton P.D., Nogales J.L., Jenkins A.R., Ivanov S.A., Miller J.T., Karim A.M., Datye A.K. Applied Catalysis A: General, 2014, vol. 482, pp. 108–115. DOI: 10.1016/j.apcata.2014.05.027.

Liu S.-Y., Li H.-Y., Shi M.-M., Jiang H., Hu X.-L., Li W.-Q., Fu L., Chen H.-Z. Macromolecules, 2012, vol. 45, pp. 9004–9009. DOI: 10.1021/ma3019238.

Okhlopkova L.B. Vliyaniye usloviy prigotovleniya katalizatorov Pt/C i Pd/C na sostoyaniye i kataliticheskuyu aktivnost' metalla v reaktsiyakh gidrirovaniya organicheskikh substratov i okisleniya neorganicheskikh ionov: dis. … kand. khim. nauk. [Influence of the conditions for the preparation of Pt / C and Pd / C catalysts on the state and catalytic activity of the metal in the reactions of hydrogenation of organic substrates and oxidation of inorganic ions: dis. ... Cand. chem. sciences]. Novosibirsk, 2002, 147 p. (in Russ.).

Al'-Vadkhav Kh.A. Vestnik MITKhT, 2012, vol. 7, no. 1, pp. 3–18. (in Russ.).

Gurrath M., Kuretzky T., Boehm H.P., Okhlopkova L.B., Lisitsyn A.S., Likholobov V.A. Carbon, 2000, vol. 38, no. 8, pp. 1241–1255. DOI: 10.1016/S0008-6223(00)00026-9.

Simonov P.A. Katalizatory Pd/C: izucheniye fiziko-khimicheskikh protsessov formirovaniya aktivnogo komponenta iz H2PdCl4: dis. … kand. khim. nauk. [Pd / C catalysts: study of physicochemical processes of formation of an active component from H2PdCl4: dis. ... Cand. chem. sciences]. Novosibirsk, 2000, 159 p. (in Russ.).

Xiao F., Zhang X., Li Y., Cao D., Li H. Nanoscience and Nanotechnology Letters, 2017, vol. 9, no. 9, pp. 1432–1437. DOI: 10.1166/nnl.2017.2488.

Shishmakov A.B., Mikushina Yu.V., Petrov L.A. Izvestiya Akademii nauk. Seriya khimicheskaya, 2019, no. 7, pp. 1451–1453. DOI: 10.1134/S0044457X19070158. (in Russ.).

Smirnova N.S., Shlyapin D.A., Surovikin Yu.V., Anoshkina Ye.A., Temerev V.L., Shitova N.B., Tsyrul'nikov P.G. Khimiya tverdogo topliva, 2015, no. 1, pp. 17–22. DOI: 10.7868/S0023117715010119. (in Russ.).

Cheng N.C., Lv H.F., Wang W., Mu S.C., Pan M., Marken F. Journal of Power Sources, 2010, vol. 195, no. 21, pp. 7246–7249. DOI: 10.1016/j.jpowsour.2010.05.039.

Tarasenko Yu.A., Boldyreva N.A., Gerasimyuk I.P., Lapko V.F., Yatsimirskiy V.K. Kataliz i neftekhimiya, 2003, no. 11, pp. 51–56. (in Russ.).

Tarasenko Yu.A., Gerasimyuk I.P., Kalenyuk A.A., Lapko V.F. Poverkhnost', 2015, vol. 7(22), pp. 161–172. (in Russ.).

Bilalov T.R., Gumerov F.M., Gabitov F.R., Kharlampidi Kh.E., Fedorov G.I., Sagdeyev A.A., Yarullin R.S., Yakushev I.A. Sverkhkriticheskiye flyuidy: teoriya i praktika, 2009, vol. 4, no. 2, pp. 34–52. (in Russ.).

Lokteva Ye.S., Golubina Ye.V., Antonova M.V., Klokova S.V., Maslakov K.I., Yegorov A.V., Likholobov V.A. Kinetika i kataliz, 2015, vol. 56, no. 6, pp. 753–762. DOI: 10.7868/S0453881115060106. (in Russ.).

Klokov S.V., Lokteva E.S., Golubina E.V., Maslakov K.I., Levanov A.V., Chernyak S.A., Likholobov V.A. Catalysis Communications, 2016, vol. 77, pp. 37–41. DOI: 10.1016/j.catcom.2016.01.013.

Hu Q., Pang J., Jiang N., Hampsey J.E., Lu Y. Microporous and mesoporous materials, 2005, vol. 81, no. 1, pp. 149–154. DOI: 10.1016/j.micromeso.2005.01.030.

Mikova N.M., Naymushina L.V., Chesnokov N.V., Pavlenko N.I., Selyutin G.Ye., Krzhton A., Kuznetsov B.N. Khimiya rastitel'nogo syr'ya, 2001, no. 4, pp. 53–58.

Dmitruk A.F., Lesishina Yu.O., Shendrik T.G., Galushko L.Ya., Gorban' O.A., Chotiy K.Yu. Khimiya rastitel'nogo syr'ya, 2005, no. 4, pp. 71–78. (in Russ.).

Khalilov I.F., Il'yasov I.R., Gerasimova A.V., Lamberov A.A., Bikmurzin A.Sh., Shatilov V.M. Kataliz v promyshlennosti, 2013, no. 5, pp. 29–38. (in Russ.).

Gindulin I.K. Polucheniye i kationoobmennyye svoystva berezovogo okislennogo uglya: avtoref. dis. … kand. tekhn. nauk. [Obtaining and cation-exchange properties of birch oxidized coal: author. dis. ... Cand. tech. sciences]. Yekaterinburg, 2008, 18 p. (in Russ.).

P'yanova L.G., Baklanova O.N., Drozdov V.A., Likholobov V.A., Sedanova A.V., Drozdetskaya M.S. Khimiya v interesakh ustoychivogo razvitiya, 2014, no. 22, pp. 633–641. (in Russ.).

Safarov L.F. Termicheskiy sol'voliz polikarbonata v kamennougol'nom peke: dis. ... kand. tekhn. nauk. [Thermal sol-volysis of polycarbonate in coal tar pitch: dis. ... Cand. tech. sciences]. Yekaterinburg, 2017, 122 p. (in Russ.).

Shishmakov A.B., Yerankin S.V., Mikushina Yu.V., Koryakova O.V., Valova M.S., Petrov L.A. Khimiya rastitel'nogo syr'ya, 2010, no. 2, pp. 27–30. (in Russ.).

Опубликован
2021-06-10
Как цитировать
1. Шишмаков А. Б., Микушина Ю. В., Корякова О. В. КАТАЛИЗАТОР «ПАЛЛАДИЙ НА УГЛЕ», ПОЛУЧЕННЫЙ ПИРОЛИЗОМ ПРОПИТАННЫХ НИТРАТОМ ПАЛЛАДИЯ ГРАНУЛ ПОРОШКОВОЙ ЦЕЛЛЮЛОЗЫ // Химия растительного сырья, 2021. № 2. С. 333-342. URL: http://journal.asu.ru/cw/article/view/8813.
Выпуск
Раздел
Технологии